Goolagong ganhou sete títulos de solteira do Grand Slam em sua carreira. Ela jogou em dezoito finais de Grand Slam para solteiros; todos, exceto um deles, foram durante os anos 70. Entre 1971 e 1977, ela chegou à final de quase todos os eventos de solteiros do Grand Slam em que participou.
Ela competiu em Wimbledon pela primeira vez em 1970. Ela ganhou seu primeiro título de solteira do Grand Slam em 1971, vencendo Helen Gourlay para ganhar o Open da França. Um mês mais tarde, ela venceu Margaret Court para ganhar o Campeonato de Wimbledon. No ano seguinte, ela perdeu na final de Wimbledon para Billie Jean King. Ela perdeu novamente para King na semifinal em 1973, e uma terceira vez na final em 1975. Ela perdeu para Chris Evert na final, em 1976. Ela ganhou o título de Wimbledon pela segunda vez em 1980, jogando contra o Evert novamente na final. Goolagong havia dado à luz a sua filha em 1977. Ela se tornou a primeira e única mãe a vencer desde Dorothea Douglass-Chambers, 66 anos antes.
Goolagong chegou a quatro finais do Open dos EUA; em 1973, 1974, 1975 e 1976. Ela as perdeu todas: para a Corte, Rei, depois duas vezes para Evert. Ela é a única mulher no Aberto dos EUA a ter perdido quatro finais, uma após a outra. Goolagong chegou a sete finais no Aberto da Austrália, uma após a outra. Ela venceu quatro vezes seguidas. Depois de ter ganho seu primeiro Open da França em 1971, Goolagong deixou de competir no torneio depois de 1973. Ela voltou em 1983, e este foi o último torneio de solteiros do Gland Slam em que ela competiu. Ela perdeu para o Evert.
| Torneios para solteiros do Grand Slam | | Torneio | '67 | '68 | '69 | '70 | '71 | '72 | '73 | '74 | '75 | '76 | '77 | '78 | '79 | '80 | '81 | '82 | '83 | Taxa de ganho | | Aberto da Austrália | 3R | 3R | 2R | QF | F | F | F | W | W | W | a | W | | | 2R | QF | 2R | | 4 / 14 | | Aberto Francês | | | | | W | F | SF | | | | | | | | | | 3R | 1 / 4 | | Wimbledon | | | | 2R | W | F | SF | QF | F | F | | SF | SF | W | | 2R | | 2 / 11 | | US Open | | | | | | 3R | F | F | F | F | | | QF | | | | | 0 / 6 | | Taxa de ganho | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 2 / 3 | 0 / 4 | 0 / 4 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 3 | 1 / 1 | 0 / 1 | 0 / 2 | 1 / 2 | 0 / 1 | 0 / 2 | 0 / 1 | 7 / 35 | | Ranking de final de ano | – | – | – | – | – | – | – | – | 5 | 2 | – | 3 | 4 | 5 | – | 17 | 37 | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | | Lenda | | W | Ganhe | | F | Final | | SF | Semifinal | | QF | Trimestre-final | | 3R | Terceira rodada | | 2R | Segunda rodada | | Não participou | |
Goolagong ganhou seis títulos duplos de mulher. Ela ganhou cinco no Australian Open (em 1971, 1974, 1975, 1976 e 1977), e um em Wimbledon (1974). Ela também conquistou o título de dupla mista no Aberto da França em 1972.
Goolagong foi o número um no mundo durante duas semanas em 1976. Entretanto, não foi relatado na época porque dados incompletos foram usados para calcular a classificação. Isto foi descoberto em dezembro de 2007, 31 anos depois. Ela foi a 16ª mulher a ocupar a primeira posição.