Peck apareceu posteriormente na TADA! Teatro da Juventude e apresentou comédia stand-up na Carolines na Broadway para a fundação Audrey Hepburn. Aos 13 anos de idade, foi-lhe oferecido um papel no The Amanda Show da Nickelodeon e, por sugestão de sua mãe, aceitou o papel e mudou-se para Los Angeles para seguir uma carreira de ator.
Peck fez sua estréia no filme em Snow Day (2000), e apareceu regularmente no The Amanda Show até o final de sua série, em 2002. Ele também estrelou ao lado de Alex D. Linz e Zena Grey no filme teatral, O Grande Movimento de Max Keeble, que foi lançado em 5 de outubro de 2001. Em 2001, ele estrelou um episódio do drama ER da NBC chamado "Thy Will Be Done". Durante este período, Peck apareceu em vários filmes independentes, incluindo "Spun" e "Mean Creek" de 2004, pelos quais recebeu elogios críticos. Ele foi elenco de Josh Nichols, em frente ao Drake Bell's Drake Parker, em outra sitcom da Nickelodeon, Drake& Josh, que começou a ser exibido em 2004 e ganhou o reconhecimento de Peck entre o público jovem. O personagem de Peck, Josh Nichols, era inteligente, engraçado e organizado, mas estava sempre sendo atormentado junto com Drake por Megan Parker (Miranda Cosgrove), a irmã mais nova de Drake. Ambos os personagens cantam em um remake da canção "Soul Man" de Sam e Dave. Em 2006, Bell e Peck estrelaram em seu próprio filme de TV chamado Drake & Josh Go Hollywood, e em 2007, estrelaram em uma seqüência chamada Drake & Josh: Really Big Shrimp. Josh foi indicado para o prêmio Nickelodeon Kids' Choice Awards 2008 por seu trabalho no Drake & Josh. Peck também fez sua estréia como diretor no episódio Drake & Josh, "Batalha do Panthatar". Ele também dirigiu o vídeo musical de sua co-estrela Drake Bell para o tema "Found a Way", para Drake & Josh. Ele também apareceu no final da série "What's New, Scooby-Doo? um episódio do Codename: Kids Next Door chamado "Operação": C.A.K.E.E.D.-F.I.V.E.", e o filme de cinema de linha direta para vídeo Havoc. Peck voltou ao personagem de Josh Nichols em 2008 para o filme televisivo Feliz Natal, Drake & Josh.
Em 2006, Peck apareceu no filme independente Special, que estreou no Festival de Sundance, e deu voz a Eddie, um dos dois irmãos possum, na seqüência animada, Ice Age: The Meltdown, que foi lançado em 31 de março daquele ano. Peck interpretou um valentão do colegial em 2008, Drillbit Taylor, e estrelou nos filmes The Wackness (lançado em julho de 2008), American Primitive, Safety Glass, e repreendeu seu papel como Eddie na Idade do Gelo: O Amanhecer dos Dinossauros.
Em 2011, Peck teve um papel de camafeu no sucesso Nickelodeon show Victorious como membro do público para uma peça de teatro que Jade escreveu. Em 2012, Peck estrelou no remake de Red Dawn e, mais uma vez, repreendeu seu papel como Eddie, na Era do Gelo: Continental Drift. Em 2013, ele começou a dar voz a Casey Jones no filme Teenage Mutant Ninja Turtles, do Nickelodeon.
Em 2014, Peck apareceu como Danny Norwood no piloto do The Rebels, um dos cinco pilotos de testes adultos do Amazon Studios lançado no Amazon Video no início de 2014.
Em 2015, Peck foi lançado como protagonista na série de comédia, Grandfathered. Ele estrelou ao lado de John Stamos. Grandfathered estreou em 29 de setembro e ganhou críticas geralmente favoráveis de Rotten Tomatoes e Metacritic. Tanto Peck como Stamos foram indicados para um prêmio People's Choice Award 2016 na categoria "Ator favorito em uma nova série de TV".
Em 2016, Peck foi fundido como Ross na série FOX Pitch. Ele apareceu em 2 episódios como um analista de estatísticas. A série foi cancelada após 10 episódios.
