Ó Dálaigh treinado como advogado. Ele se tornou o mais jovem Procurador-Geral da Irlanda em 1946 sob a direção do Taoiseach Éamon de Valera. Ele foi reeleito Procurador-Geral em 1951 e em 1953 tornou-se o membro mais jovem da Suprema Corte. Menos de uma década depois, ele se tornou o mais jovem Juiz Presidente da Suprema Corte da Irlanda.
Quando a Irlanda aderiu à Comunidade Econômica Européia, Jack Lynch nomeou Ó Dálaigh como juiz da Irlanda no Tribunal de Justiça Europeu. Quando o Presidente Childers morreu repentinamente em 1974, todas as partes concordaram em nomear Ó Dálaigh para o cargo.
Presidente da Irlanda
Ó Dálaigh provou ser um sucesso misto como presidente. Embora popular entre os entusiastas da língua irlandesa e os artistas, ele tinha uma relação tensa com o Governo de Coalizão.
Em 1976, ele decidiu encaminhar uma série de leis de segurança do Estado para a Suprema Corte para testar sua constitucionalidade. Este preocupou e irritou os membros do Fine Gael-Labour National Coalition Government. Ó Dálaigh anunciou então que assinaria o projeto de lei à meia-noite do dia 15 de outubro, o qual ele tornou público. Havia um precedente histórico para o encaminhamento deste projeto de lei. Dubhghlas de hÍde encaminhou a Lei de Ofensas contra o Estado (Emenda) de 1939 à Suprema Corte. Jim Duffy afirma que, como resultado disso, a PIRA organizou um ataque em Mountmellick que resultou no assassinato de Garda Clerkin. Outros contestariam que a PIRA teria tido a opinião do Presidente em tão alta consideração, pois seus membros na época não reconheceram o Estado do qual Ó Dálaigh era então o Chefe.
As ações de Ó Dálaigh foram vistas por ministros do governo como tendo contribuído para a matança desta Garda e os enfurecido muito. No dia seguinte, após um pequeno acidente de carro, Paddy Donegan, um controverso e franco Ministro da Defesa, descreveu o incidente como uma "vergonha estrondosa". O presidente pensou que o ministro significava que o presidente era uma desgraça, não o que o presidente estava fazendo era uma vergonha. Donegan, um conhecido alcoólatra, provavelmente estava sob a influência do álcool no momento em que falou. Ele estava falando com membros das Forças de Defesa Irlandesas, e estava apenas no quartel para abrir uma nova casa de cozinha. Donegan insultou o Presidente, que é Chefe das Forças de Defesa na frente das forças de defesa. criou um grande incidente político. Ó Dálaigh pensou que o Presidente e o Ministro da Defesa seriam incapazes de trabalhar juntos.
O apologista Donegan ofereceu imediatamente sua demissão. Mas o Taoiseach Liam Cosgrave recusou as ofertas, uma oferta que ele repetiu posteriormente. Cosgrave nunca se encontrou pessoalmente com o Presidente para pedir desculpas. Isso somou-se a dois anos nos quais Cosgrave não cumpriu seu dever constitucional de informar regularmente o Presidente. A forma como seu governo tratou o Presidente foi a última gota para o Presidente Ó Dálaigh.
Ele se tornou o primeiro presidente irlandês a renunciar.
O incidente significou que ainda mais pessoas viram o governo como arrogante e fora de contato com a opinião pública e contribuíram para sua derrota nas eleições gerais de 1977.
A oposição propôs a saída do comissário da CEE Patrick Hillery para a presidência. Hillery cumpriu dois mandatos incontestáveis antes de se aposentar no final de seu segundo mandato, em 1990.