Leakey serviu seu aprendizado em arqueologia sob Dorothy Liddell em Hembury, em Devon, 1930-1934, para quem ela também fez ilustrações. Em 1934, ela fez parte de uma escavação no Swanscombe, onde descobriu o maior molar de elefantes conhecido na época na Grã-Bretanha, mas precisava de assistência para identificá-lo. p47
Olduvai
Os anos de 1935 a 1959, passados no desfiladeiro Olduvai, nas planícies de Serengeti, no norte da Tanzânia, renderam muitas ferramentas de pedra, desde instrumentos primitivos de corte de pedra até eixos manuais multiuso. Estas descobertas vieram de culturas da Idade da Pedra datadas de 100.000 a dois milhões de anos atrás.
Os Leakeys desenterraram uma caveira Proconsul africanus na Ilha Rusinga, em outubro de 1948.
Em 1960, impossibilitado de sair do museu exceto nos fins de semana, Louis nomeou Mary diretora de escavação em Olduvai. Ela trouxe um pessoal de tribos Kamba, em vez de Kikuyu, que, segundo ela, se aproveitou de Louis. A primeira, Muteva Musomba, tinha guardado os pôneis de seus filhos. Ele recrutou Kamoya Kimeu, entre outros. Mary montou o Acampamento 5 sob a direção de Jonathan. Ele tinha 19 anos. A partir de então, ela tinha seu próprio pessoal e associados.
Maria foi colhida e peneirada no local desde cedo de manhã vestida com roupas velhas, fumando cigarros em cadeia, sempre rodeada por seu dálmata. Ela e Louis se comunicaram por rádio. Nos fins de semana, ele dirigia sem parar em alta velocidade as 357 milhas entre Olduvai e Nairóbi. Os meninos adolescentes, Richard e Philip, estavam no local de férias e de férias.
Depois de Louis
Após a morte do marido de Mary, ela continuou seu trabalho em Olduvai e Laetoli. Foi aqui, no local de Laetoli, que ela descobriu fósseis de Hominin com mais de 3,75 milhões de anos. Ela também descobriu quinze novas espécies de outros animais e um novo gênero.
De 1976 a 1981, Leakey e sua equipe trabalharam para descobrir o rastro de pegadas hominídeas de Laetoli que foi deixado em cinzas vulcânicas há cerca de 3,6 milhões de anos. Os anos que se seguiram a esta descoberta foram repletos de pesquisas em Olduvai e Laetoli, o trabalho de acompanhamento das descobertas e a preparação de publicações.