Shriver fundou muitos programas e organizações sociais, incluindo Head Start, VISTA, Job Corps, Community Action, Upward Bound, Foster Grandparents, Legal Services, National Clearinghouse for Legal Services (agora o Shriver Center), Indian and Migrant Opportunities e Neighborhood Health Services, além de dirigir o Peace Corps. Ele foi ativo nas Olimpíadas Especiais, fundado por sua esposa Eunice.
Shriver recebeu o Pacem in Terris Peace and Freedom Award em 1967. Recebeu o nome de uma carta encíclica de 1963 do Papa João XXIII que apela a todas as pessoas de boa vontade para garantir a paz entre todas as nações. Pacem in terris é o latim para "Paz na Terra".
Shriver serviu como embaixador dos Estados Unidos na França de 1968 a 1970, tornando-se uma quase-celebridade entre os franceses por trazer o que a revista Time chamou de "um raro e bem-vindo panache" para o mundo normalmente sedado da diplomacia internacional.