Vaughan Williams queria ser um bom compositor, então foi para o exterior estudar com compositores famosos como Max Bruch em Berlim e Maurice Ravel em Paris. No entanto, ele sabia que não devia simplesmente imitar esses compositores, por isso também estudou canção popular inglesa. Ele se tornou bom amigo do compositor GustavHolst. Os dois homens sempre mostraram um ao outro a música que estavam escrevendo para que pudessem ajudar um ao outro, oferecendo críticas.
Em 1910 ele escreveu uma obra que se tornou uma de suas peças musicais mais conhecidas: o Fantasia sobre um tema de Thomas Tallis. A obra é para uma orquestra de cordas dividida em duas seções. Ela usa um tema do famoso compositor Tallis do século 16. Ele também escreveu músicas de hinos para o Hinário Inglês. Uma de suas músicas de hino mais populares é a chamada Sine Nomine cantada com as palavras "For all the saints". Outra bela obra é The Lark Ascending. Esta é uma pequena obra para violino solo e orquestra. O violino soa como uma cotovia cantando no céu. Em 1934 ele escreveu uma pequena peça para flauta, harpa e orquestra de cordas chamada Fantasia on Greensleeves, que é baseada na famosa melodia da Renascença inglesa Greensleeves.