Em fevereiro de 2006, a Ban anunciou sua candidatura para substituir Kofi Annan como Secretário-Geral da ONU no final de 2006. Ele foi o primeiro sul-coreano a concorrer ao cargo de Secretário-Geral. Ele obteve o maior número de votos em cada uma das quatro pesquisas de palha realizadas pelo Conselho de Segurança das Nações Unidas em 24 de julho de 2006, 14 de setembro de 2006, 28 de setembro de 2006 e 2 de outubro de 2006.
Em 25 de setembro de 2006, enquanto estas pesquisas estavam sendo realizadas, Ban se dirigiu à Asia Society em Nova Iorque sobre sua candidatura e seus pontos de vista sobre as principais questões enfrentadas pela ONU. No dia seguinte, ele deu uma entrevista à AsiaSource da Asia Society, onde novamente falou muito sobre os próximos desafios a serem enfrentados pela ONU. No início do ano, ele havia conversado com o Conselho de Relações Exteriores em Nova York.
Em uma pesquisa informal realizada em 2 de outubro de 2006, a proibição recebeu catorze votos favoráveis e um "não parecer" dos quinze membros do Conselho de Segurança; a delegação japonesa foi a única nação que não estava de pleno acordo. Mais importante ainda, Ban foi o único a escapar de um veto, enquanto cada um dos outros cinco candidatos recebeu pelo menos um "não" dos cinco membros permanentes do Conselho - República Popular da China, França, Rússia, Reino Unido e Estados Unidos. Após a votação, Shashi Tharoor, que terminou em segundo lugar, retirou sua candidatura e o Representante Permanente da China junto à ONU disse aos repórteres que "está bem claro, pela pesquisa de palha de hoje, que o Ministro Ban Ki-moon é o candidato que o Conselho de Segurança recomendará à Assembléia Geral".
Em 9 de outubro de 2006, o Conselho de Segurança escolheu formalmente Ban como seu indicado. Em 13 de outubro de 2006, a Assembléia Geral de 192 membros adotou uma resolução, por aclamação, nomeando Ban como Secretário-Geral.
Em 2009 Op-Ed, Ban Ki-moon em referência ao aquecimentoglobal afirmou:
"Todos concordam que a mudança climática é uma ameaça existencial para a humanidade".
Em 21 de junho de 2011, ele foi reeleito para um segundo mandato como Secretário Geral da ONU, por unanimidade.