George Washington Parke Custis foi neto de Martha Washington, e cresceu com Martha e George Washington. Ele conseguiu a terra que agora é o Cemitério Nacional de Arlington, em 1802. Ele começou a construir a Casa de Arlington, onde viveu com sua esposa Mary Lee Fitzhugh Custis. A terra e a casa foi dada a seu único filho que vivia para ser um adulto, Mary Anna Custis Lee. Ela era casada com Robert E. Lee, um graduado de West Point e oficial do Exército dos Estados Unidos. Quando Fort Sumter foi forçado a se render no início da Guerra Civil americana, o Presidente Abraham Lincoln pediu a Lee para ser o general do exército federal. Lee não deu uma resposta de imediato, mas esperou para ver se seu estado natal da Virgínia deixaria a União.
Lee deixou o exército federal quando Virgínia disse que estava deixando os Estados Unidos. Ele decidiu que não podia lutar contra seu estado natal. Ele se tornou o líder das forças armadas da Comunidade da Virgínia. Ele então se tornou comandante do Exército da Virgínia do Norte. Lee foi um grande comandante e venceu várias batalhas contra as forças da União. A maioria dos oficiais da União pensava que Lee havia quebrado suas promessas para com a União porque ele escolheu lutar contra elas. Parte de Arlington foi tirada da família Lee e se tornou um cemitério. A maioria dos mortos do Sindicato estão enterrados lá.
Antes da Guerra Civil, os Estados Unidos não possuíam grandes cemitérios só para militares. Generais importantes eram enterrados no Cemitério do Congresso com outros líderes importantes. Os cemitérios militares americanos eram necessários em fronteiras distantes, e perto de batalhas e hospitais onde muitos soldados morreram. Quando soldados mortos da Guerra Civil encheram os cemitérios perto de Washington, D.C., o Quartermaster General Montgomery C. Meigs propôs em 1864 que 200 acres (81 hectares) da propriedade da família Robert E. Lee em Arlington fossem levados para um cemitério.
Durante a Guerra Civil, as pessoas inventaram truques para capturar ou dificultar a vida dos americanos que lutaram no outro lado da guerra. O governo cobrou impostos sobre as propriedades e insistiu que os proprietários aparecessem pessoalmente para pagá-los. Se o proprietário da plantação não viesse, o governo venderia a terra. O governo comprou Arlington na venda de impostos em 1864 por $26.800. A Sra. Lee não apareceu pessoalmente, mas enviou um agente para pagar os $92,07 em impostos sobre a propriedade que eram devidos pelo terreno. O governo rejeitou o agente dela, recusando-se a aceitar o pagamento do imposto. Em 1874, Custis Lee, herdeiro sob o testamento de seu avô passando a propriedade em fideicomisso a sua mãe, processou os Estados Unidos alegando a propriedade de Arlington. Depois que a Suprema Corte dos Estados Unidos decidiu 5-4 a favor de Lee nos Estados Unidos contra Lee, decidindo que Arlington tinha sido tomada ilegalmente, o Congresso devolveu a terra a ele. No ano seguinte, Custis Lee vendeu-a de volta ao governo por 150.000 dólares. Custis Lee e Robert Todd Lincoln, Secretário de Guerra e filho do Presidente Lincoln, estavam ambos presentes quando a propriedade foi oficialmente entregue ao governo.
Em 2011, o Furacão Irene matou seis grandes árvores no cemitério. O "Arlington Oak" de 220 anos caiu perto da cova de John F. Kennedy.